Oltre ai dubbii sulla distribuzione geografica delle specie, che come ho detto furono il primo germe della sua teoria, il Darwin aveva riportato nel suo portafoglio un numero ingente di note preziose sulla geologia delle regioni visitate, e specialmente sulla formazione delle isole di coralli e su quella delle isole vulcaniche, sulla struttura geologica del continente Americano e in particolare delle Ande, sulla connessione dei fenomeni vulcanici nell'America meridionale, sulla distribuzione dei blocchi erranti o morene, sulle isole Falkland, infine sull'origine dei depositi saliferi della Patagonia. Ciascuna di queste scoperte sarebbe tale da costituire per sé sola il patrimonio scientifico d'un eccellente geologo: e il Darwin cominciò infatti col palesarsi geologo e paleontologo di primo ordine. Nei «Rendiconti della R. Società geologica» (Proceedings of the R. geological Society) dal 1837 al 1842 si possono leggere alcuni scritti di argomento geologico del Darwin, che furono poi riuniti nelle sue Geological Observations of South-America e nell'opera più conosciuta On the Volcanic Islands of the Atlantic and Pacific Oceans. Il famoso trattato On the Strutture and Distribution of Coral-reefs, bastevole a procurargli fama altissima fra i geologi di tutti i paesi e di tutti i tempi, fu pubblicato nel 1842. Egli è vero che una parte dei fatti su cui si fonda la teoria darwiniana della formazione delle isole madreporiche era stata enunciata già da Quoy e Gaimard, e la storia naturale dei polipi contava già i classici lavori di Ehrenberg, Moresby, Chamisso, Beeckey, Nelson: ma nessuno aveva saputo ancora spiegare in modo soddisfacente le forme singolari dei banchi di coralli (récifs, reefs) e la loro situazione per rispetto alle isole ed ai continenti.